乙苯催化脱氢制苯乙烯产物含量

2023-07-04

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苯乙烯是最重要的工业单体之一，传统上主要通过乙苯脱氢合成。在这里，作者报告了一种光诱导氟化技术，通过氟原子在纳米金刚石上的受控接枝来产生氧化脱氢催化剂。所制备的催化剂性能优异，乙苯转化率达到70%，苯乙烯产率达到63%，在400 °C 下的选择性超过90%，优于其他等效基准催化剂以及工业K-Fe催化剂。此外，经过500小时的测试，苯乙烯的产率仍保持在50%以上。实验表征和密度泛函理论计算表明，氟官能化不仅促进sp3碳转化为sp2碳以生成石墨层，而且刺激并增加了活性位点（酮C=O）。这种光诱导表面氟化策略促进了其他芳烃氧化脱氢碳催化方面的创新突破。

背景介绍
苯乙烯(ST)是精细化学合成以及塑料和橡胶制备中使用最广泛的前体之一，全球年产量约为3000万吨。目前工业上主要通过乙苯 (EB)在550-650 °C 下直接脱氢，并使用K-Fe基催化剂生产，苯乙烯产率约为50%，在此期间，必须同时使用大量蒸汽作为共同进料以减轻催化剂结焦。这种传统过程通常受限于热力学和大量能量消耗。为了克服这些限制，人们付出了巨大的努力来开发用于生产苯乙烯的先进技术。在这些技术中，通过碳催化对烷烃和芳烃进行氧化脱氢(ODH)已被认为是解决障碍的有效且可持续的方法。然而，无序或无定形碳基催化剂表现出低活性、低选择性和/或稳定性差。为了追求结构良好的碳基催化剂，纳米科学和纳米材料快速发展，并以纳米碳（富勒烯、石墨烯、纳米金刚石和纳米管）为旗舰，扩展了碳基催化剂，在ODH反应过程中表现出优异的性能。

纳米金刚石(ND)是最重要的纳米碳催化剂之一，具有独特的sp3杂化结构、较大的表面积与体积比、稳定的化学性质和良好的生物相容性。它已在许多领域得到深入研究和应用，包括润滑、纳米磁传感器和生物医学应用。由于其特殊的sp3/sp2核壳结构，NDs在ODH反应中的前景已受到关注。然而，ND的sp3-carbon会导致EB的ODH中的C-C裂解和苯的形成，而且，ND通过表面键合力的团聚抑制了其催化活性。近年来，大量的研究工作集中在通过识别和暴露活性位点，以及纳米结构、表面工程和杂化来提高基于ND催化剂的ODH性能。在这些方法中，表面工程似乎是一种高效、简单且具有成本效益的策略。此外，有必要进一步探索表面改性NDs对催化性能的影响，因为很大比例的碳原子、缺陷位点和官能团位于表面。因此，合理设计和优化ND特殊的sp3/sp2核壳结构对于ODH反应具有重要的现实意义。 参考知识1 实验记录 以外标法分析乙苯脱氢产物中乙苯和苯乙烯的百分含量 1、标准溶液的配制(称取一定量标样乙苯和苯乙烯于 25ml 容量